基于银纳米酶的Hg~(2+)纸基传感器构建及应用

纸基传感器作为一种极具潜力的快速检测产品,具有制备简单和分析快速等优势,被广泛应用于分析监测、疾病诊断和食品安全等领域。Hg~(2+)是一种高毒性的重金属污染物,可通过食物链富集于人体中并诱发多种疾病。因此,发展Hg~(2+)快速、灵敏检测方法对环境保护和人SAHA类健康具有非常重要的意义。纳米酶作为一类具有酶催化活性的纳米材料,因其良好的催化性能和结构可调控等优点,被广泛用于分析传感领域。近年来,将纳米酶应用于纸基传感,发展便携式、高灵敏纳米酶纸基传感器已成为这一领域的研究热点。鉴于此,本文制备了一种目标物Hg~(2+)开启的、催化活性可调的肝素银纳米酶(Hep-Ag NPs),以此发展了基于颜色和温度为读出信号的液相、纸基传感策略,有效解决单一可视化传感中信号分辨率及准确度低的问题,实现了高灵敏、高特异性检测环境水样中痕量的Hg~(2+)。本论文的主要内容如下:1.通过水热法制备了一种结构稳定、催化性能优异的椭球形肝素银纳米颗粒(Hep-Ag NPs)。研究发现,由于静电相互作用,Hg~(2+)位于带负电基团的肝素附近。该负电基团通过非特异性/静电力缩短direct to consumer genetic testing了3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)、Hg~(2+)和Hep-Ag NPs之间的空间距离,加速它们之间的相互作用是纳米酶催化活性开启的主要原因。动力学研究表明,Hep-Ag NPs对底物TMB具有良好的亲和能力,对水样中的Hg~(2+)检测具有结果呈现快、特异性和灵敏度高等优势。2.基于Hg~(2+)调控Hep-Ag NPs模拟氧化酶活性,催化氧化TMB生成具有良好光热转换效率的蓝色氧化产物oxTMB,发展了基于颜色和温度双模式分析传感策略,克服了单一比色传感分析方法信号分辨率低的问题。在优化的实验条件下,液相比色传感Hg~(2+)的线性范围为2.5-30μM,检测限为69.8 nM;光热传感BI 10773分子式Hg~(2+)的线性范围为2.5-20μM,检测限为46.6 nM。3.基于上述研究,发展了一种制备便携式比色/光热纸基传感器的方法。将Hep-Ag NPs纳米酶和底物TMB通过简单的浸泡过程均匀固定在色谱层析纸表面,进而构建了一种操作简单、快速便捷的Hg~(2+)检测试纸。结合智能手机RGB取色软件、红外热成像仪即可实现Hg~(2+)快速定量检测。在优化的实验条件下,纸基比色传感Hg~(2+)的线性范围为0.025-1 m M,检测限为9.73μM;光热传感Hg~(2+)的线性范围为10-500μM,检测限为4.75μM。